Luís Santaló nace en Gerona, el 9 de octubre de 1911 en el seno de una familia de gran reputación pedagógica. A los 16 años se marcha a estudiar a Madrid a la Facultad de Matemáticas. Obtiene la licenciatura en 1934, y ayudado por el profesor Julio Rey Pastor, marcha a Hamburgo a trabajar con W. Blaschke en probabilidades geométricas, iniciándose así lo que se llamará Geometría Integral. En 1936 publica su tesis doctoral.

Afectado de parálisis desde su nacimiento, fue prácticamente autodidacta en las materias científicas. Inclinado pronto hacia la matemática, comenzó su trabajo de investigación con un trabajo sobre sumación de series que fue publicado en «Comptes Rendus» de la Académie des Sciences de París.